Descris în The Guardian drept „cea mai bună voce de bas britanică a generației sale”, Alastair Miles apare în mod regulat la Teatrul Regal de Operă și Balet din Londra, iar în Marea Britanie a cântat la Opera Națională Engleză, Opera Glyndebourne, Opera Grange Park, Opera Scoțiană și Opera Națională Galeză. Repertoriul său include rolul principal din Mefistofele de Boïto, precum și Claggart din Billy Budd, Arkel din Pelléas și Mélisande, Enrico din Anna Bolena, Alfonso d’Este din Lucrezia Borgia, Leporello din Don Giovanni, Timur din Turandot, Regele Philip al II-lea din Don Carlo, Zaccaria din Nabucco, Fiesco din Simon Boccanegra și Daland din Olandezul zburător.

În cadrul turneelor internaționale a participat la Opera Metropolitană din New York, la festivalurile de Paște și cel de vară din Salzburg, la Teatrul din Viena, Opera de Stat din Viena, Opera din Flandra și Opera Regală din Valonia (Belgia), Opera din Lille, Opera Națională din Paris, Opera de Stat din Bavaria, Opera Germană din Berlin, Opera din Köln, Opera Națională din Olanda și la Teatrul Regal din Madrid. De asemenea, a interpretat în numeroase concerte alături de dirijori importanți din Marea Britanie, Europa și America de Nord. Totodată, este recunoscut pentru cele peste 90 de înregistrări, inclusiv un album de recital cu Brahms și Wolf pentru Signum Classics, precum și pentru impresionanta sa paletă de roluri în opere.

Printre cele mai importante momente ale carierei sale din ultimii ani se numără rolurile Stromminger din La Wally de la Teatrul din Viena (disponibil și pe Unitel DVD / Blu-Ray), Arkel din Pelléas și Mélisande cu Orchestra Națională a Franței, Melisso din Alcina și Father Trulove din The Rake’s Progress pentru Glyndebourne. Lista de personaje continuă cu Le Bailli din Werther și Crespel din Les contes d’Hoffmann pentru Baletul și Opera Regale din Londra, Commendatore din Don Giovanni de la Opera din Zurich, Lord Gordon din Mary, Regina Scoției și Don Basilio din Bărbierul din Sevilla alături de Opera Națională Engleză. Alte succese majore în această etapă a carierei au fost rolurile Prospero din Miranda pentru Opera din Köln, Silva din Ernani pentru Festivalul Internațional Buxton și Scene din Faust de Goethe de Robert Schumann, alături de Orchestra și Corul Naționale ale Spaniei.